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2025年5月發表于《RSC Advances》的文獻《Kinetic study on the hydrogenation of dimethyl succinate to g-butyrolactone》,對琥珀酸二甲酯（DMS）加氫制 γ- 丁內酯（GBL）的動力學進行了深入探討。歐世盛公司為該研究提供了設備支持：EMC系列催化劑評價裝置。

思維導圖

摘要

琥珀酸二甲酯（DMS）加氫制 γ- 丁內酯（GBL）在生產醫藥、農藥和電池電解液等高附加值化學品中至關重要。本研究采用自主研發的銅基催化劑和微型固定床反應器，系統考察了溫度、壓力、氫酯比對反應性能的影響。基于實驗數據建立了本征動力學模型，通過標準回歸方法確定了反應速率常數和活化能。該模型與觀測數據吻合良好，為反應動力學提供了見解。通過實驗數據驗證表明，該模型在各種條件下均有較好的一致性。敏感性分析證實了模型的穩健性，使其可用于工藝優化。這種動力學分析為提高工業 GBL 生產的效率和成本效益提供了見解，旨在提高整體工藝的產率和效率。

論文要點

研究背景與意義突出：GBL 作為重要化工中間體應用廣泛，傳統生產方法存在局限，而 DMS 加氫制 GBL 有優勢，且低壓下本征動力學研究匱乏，凸顯本研究的必要性。

實驗設計全面：詳細介紹了實驗材料、催化劑、裝置及產物分析方法，通過預實驗確定了動力學實驗的條件范圍，為后續研究奠定基礎。

動力學模型構建嚴謹：基于反應路徑假設，推導了本征動力學模型，經內外擴散消除實驗確保數據可靠，參數擬合及模型驗證結果表明模型適用性強。

研究方法

材料準備：使用純度為 99% 的琥珀酸二甲酯（DMS），99.999% 的氫氣，以及甲醇、γ- 丁內酯等色譜純試劑。

催化劑選用與表征：采用金屬組成為 Cu、Zn 和 Al 的 CuZnAl 催化劑，對其晶相結構、織構性質等進行系統表征。

實驗裝置與流程：運用微型固定床加氫裝置，將催化劑與石英砂混合裝填，控制氫氣通入和 DMS 輸送，維持反應壓力，對產物進行冷凝收集。

產物分析：采用配備特定毛細管柱的安捷倫 8860 氣相色譜儀，通過面積歸一化法，在設定的溫度程序下對反應物和產物進行定量分析。

預實驗：在DMS的加氫過程中，壓力、溫度以及氫/酯比對轉化率和產物分布有著顯著的影響。動力學研究在大于210℃，低于1.6 MPa，氫/酯比小于100的條件下進行。

動力學研究：通過選擇粒徑大于20目的催化劑消除內擴散，提高供料速度（線速度大于18.97 × 10−2 m s−1）消除外擴散。基于下圖所示的加氫路徑和Langmuir–Hinshelwood模型來描述反應物、產物以及氫的吸附與解吸過程，基于Hougen–Watson模型提出了反應機制，在該機制中氫進行解離吸附。

參數擬合和模型驗證：在適度提高溫度的情況下，BDO（1,4-丁二醇）脫氫的逆反應更容易進行，從而有利于增加或提高 GBL 的產量并實現其選擇性生產。大于0.9的決定系數說明開發的模型與實驗數據吻合。

結論

本研究對銅基催化劑上琥珀酸二甲酯（DMS）加氫制 γ- 丁內酯（GBL）進行了詳細的動力學分析。所建立的本征動力學模型為反應機理提供了重要見解，并為工藝優化提供了關鍵參數。該研究確定了影響 DMS 轉化率和 GBL 選擇性的關鍵因素，包括溫度、壓力和氫酯比，并對這些因素進行了系統研究，以建立可靠的動力學模型。所建立的模型與實驗數據吻合良好，表明其穩健性和在工藝設計中的適用性。

研究結果提出了最大化 GBL 產率的最佳反應條件，為工業規模生產提供了實用指南。未來的研究應關注更廣泛的催化劑范圍、多相反應環境、長期穩定性和先進的分析方法，以進一步驗證和擴展該動力學模型。總體而言，本研究通過提供詳細的動力學理解和高效生產 γ- 丁內酯的實用見解，為催化加氫領域做出了貢獻。所推導的動力學參數和模型可為工業反應器的設計和優化提供有價值的參考，最終提高 GBL 生產的效率和成本效益。

重要圖表

預實驗結果圖表：溫度、壓力、氫酯比等因素對 DMS 加氫反應影響的相關圖表（圖 2、圖 3、圖 4 ），直觀呈現各因素與 DMS 轉化率、GBL 選擇性等指標的關系，有助于理解關鍵反應條件，為后續動力學模型構建提供依據。